Тем не менее, еще семнадцатилетним юношей Владимир Иванович убедился, что его родина – Россия: «Когда я плыл к берегам Дании, меня сильно занимало то, что увижу я отечество моих предков, мое отечество. Ступив на берег Дании, я на первых же порах окончательно убедился, что отечество мое Россия, что нет у меня ничего общего с отчизною моих предков».
Прослужив несколько лет сначала в Черноморском, а потом в Балтийском флоте, он вышел в отставку. Окончил медицинский факультет Дерптского университета. В дальнейшем Даль посвящает свою жизнь военной медицине, работает врачом. Сталкиваясь, по долгу службы, с представителями разных областей России, Владимир Иванович интересуется народными говорами, живой великорусской речью. Впоследствии, в шестидесятых годах, ее сокровища были сохранены Далем в фундаментальном «Толковом словаре» и в другом капитальном труде всей его жизни — «Пословицах русского народа».
Парадоксально, но факт, не получив филологического образования и оставаясь до конца дней самоучкой, именно он, иностранец по происхождению и дилетант по интересам, благодаря своей энергии, трудолюбию и настойчивости, создал огромный словарь. «Всегда нам в укор будет то, что одиночка Даль свершил труд, равный труду многих десятилетий иного гуманитарного института с его могучим коллективом и современными средствами науки и техники», — сказал по этому поводу один из биографов Владимира Ивановича.
Писатель Андрей Битов назвал Даля Магелланом, переплывшим русский язык от «А» до «Я»: «Представить себе, что это проделал один человек, невозможно, но только так и было». За полвека своей деятельности Владимир Даль объяснил и проиллюстрировал примерами около 200 тысяч слов, собрав более 37 тысяч пословиц русского народа.
Он умело совмещал военную службу и медицинскую деятельность с собирательством кладези народной мудрости.
Под псевдонимом «Казак Луганский», в память о Лугани (ныне Луганск), месте своего рождения, Владимир Иванович был широко известен как бытописатель, автор очерков о народной жизни.
Во время сбора материалов по истории пугачевского бунта, Даль путешествовал по непроезжим дорогам России вместе с другом Александром Пушкиным. И позже, в скорбные предсмертные минуты 1837 года, Владимир Иванович был рядом с поэтом, получив из рук умирающего перстень-талисман.
В последние годы жизни Даль работал над вторым изданием своего Словаря. Одушевленный религиозно-мистическим настроем, сделал переложение Ветхого Завета «применительно к понятиям русского простонародья».
Кроме того, он писал учебники по зоологии и ботанике, играл на нескольких музыкальных инструментах, работал на токарном станке, изучал гомеопатию.
«За что ни брался Даль, всё ему удавалось усвоить», — писал его друг, великий хирург Пирогов. Незадолго до смерти Владимир Иванович перешел из лютеранства в православие.